КАТАЛИТИЧЕСКОЕ ЖИДКОФАЗНОЕ ОКИСЛЕНИЕ ФЕНОЛА В ВОДНЫХ СРЕДАХ С ИСПОЛЬЗОВАНИЕМ КАТАЛИЗАТОРА УГЛЕРОДНОЕ ВОЛОКНО/(ЖЕЛЕЗО, ОКСИД ЖЕЛЕЗА)
Аннотация
Рассмотрены возможности применения композитного катализатора на основе углеродного волокна с железом/оксидом железа для гетерогенного жидкофазного окисления фенола пероксидом водорода. Обсуждаются вопросы каталитического разложения пероксида водорода до реакционно активных радикалов в присутствии гетерогенных катализаторов – активированного угля и композитов на его основе, содержащих металл/оксид металла. Деградация и удаление фенола происходит за счет реакции с гидроксил-радикалами, которые образуются из пероксида водорода в присутствии ионов Fe2+ на поверхности катализатора и в растворе. Исследовано влияние на эффективность удаления фенола таких факторов, как величина рН и соотношение фенол:пероксид водорода при исходной концентрации фенола, равной 0,182∙10-3 моль/л. Во всех опытах проводился анализ раствора на УФ-спектрофотометре через определенные интервалы времени при контролируемых значениях параметров. Степень деградации фенола (%) определялась как отношение изменения концентраций в момент определения к исходной величине. Показана эффективность деградации фенола в присутствии гетерогенного катализатора углеродное волокно/(железо/оксид железа), и обнаружено, что существует оптимальное сочетание рН и мольного соотношения фенол:пероксид водорода, при которых происходит более полное удаление фенола из воды. Так, при рН 4 и соотношении фенол:пероксид водорода 1:6 степень деградации органического загрязнителя достигает 88%. В этих условиях композит УВ/(Fe, оксид железа) является эффективным гетерогенным катализатором деградации и удаления фенола из воды.
Для цитирования:
Артемьянов А.П., Земскова Л.А., Иванов В.В. Каталитическое жидкофазное окисление фенола в водных средах с использованием катализатора углеродное волокно/(железо, оксид железа).Изв. вузов. Химия и хим. технология. 2017. Т. 60. Вып. 8. С. 88-95.
Литература
Maiystrenko V.N., Klyuev N.A. Ecological-analytical monitoring of organic pollutants. M.: BINOM. Laboratorya znaniy. 2004. 323 p. (in Russian).
Benhamed I., Barthe L., Kessas R., Julcour C., Delmas H. Effect of transition metal impregnation on oxidative regeneration of activated carbon by catalytic wet air oxidation. Appl. Catalysis B: Environmental. 2016. V. 187. P. 228-237. http://dx.doi.org/10.1016./j.apcatb.2016.01.016.
Khan M.A., Hammed B.H., Lawler J., Kumar M., Jeon B.H. Developments in activated functionalized carbons and their appli-cations in water decontamination: a review. Desalination and Water Treatment. 2014. P. 1-28. DOI: 10.1080/19443994.2014.885397.
Dąbrowski A., Podkościelny P., Hubinski Z., Barczak M. Adsorption of phenolic compounds by activated carbon – a critical review. Chemosphere. 2005. V. 58. P. 1049-1070. DOI: 10.1016/j.chemosphere.2004.09.067.
Li B., Lei Z., Zhang X., Huang Z. Adsorption of simple aromatics from aqueous solutions on modified activated carbon fibers. Catalysis Today. 2010. V. 158. P. 515-520. DOI: 10.1016/j.cattod.2010.08.014.
Liu Q.-S., Zheng T., Wang P., Jiang J.-P., Li N. Adsorption isotherm, kinetic and mechanism studies of some substituted phe-nols on activated carbon fibers. Chem. Eng. J. 2010. V. 157. P. 348-356. DOI: 10.1016/j.cej.2009.11.013.
Podkościelny P., Nieszporek K. Adsorption of phenols from aqueous solutions: Equilibria, calorimetry and kinetics of adsorp-tion. J. Colloid and Interface Sci. 2011. V. 345. P. 282-291. DOI: 10.1016/j.jcis.2010.10.034.
Lorenc-Grabowska E., Gryglewicz G., Diez M.A. Kinetics and equilibrium study of phenol adsorption on nitrogen-enriched activated carbons. Fuel. 2013. V. 114. P. 235-243. DOI: 10.1016/j.fuel.2012.11.056.
Ribeiro R.S., Silva A.M.T., Figueiredo J.L., Faria J.L., Comes H.T. Catalytic wet peroxide oxidation: a route towards the ap-plication of hybrid magnetic carbon nanocomposites for the degradation of organic pollutants. A review. Appl. Cat. B: Environ-mental. 2016. V. 187. P. 428-460. DOI: 10.1016/j.apcatb.2016.01.033.
Lücking F., Köser H., Jank M., Ritter A. Iron powder, graphite and activated carbon as catalysts for the oxidation of 4-chlorophenol with hydrogen peroxide in aqueous solution. Water Research. 1998. V. 32. N 9. P. 2607-2614. DOI: 10.1016/S0043-1354(98)00016-5.
Chand R., Molina R., Johnson I., Hans A., Bremner D.H. Activated carbon cloth: a potential adsorbing/oxidizing catalyst for phenolic wasterwater. Water Sci. and Technol. 2010. V. 61. P. 2817-2823. DOI: 10.2166/wst.2010.091.
Martinez F., Pariente I., Brebou C., Molina R., Melero J.A., Bremner D., Mantzavinos D. Chemical surface modified-activated carbon cloth for catalytic wet peroxide oxidation of phenol. J. Chem. Technol. Biotechnol. 2014. V. 89. P. 1182-1188. DOI; 10.1002/jctb.4368.
Ribeiro R.S., Silva A.M.T., Figueiredo J.L., Faria J.L., Comes H.T. The influence of structure and surface chemistry of carbon materials on the decomposition of hydrogen peroxide. Carbon. 2013. V. 62. P. 97-108. DOI: 10.1016/j.carbon.2013.06.001.
Kuśmierek K. The removal of chlorophenols from aqueous solutions using activated carbon adsorption integrated with H2O2 oxidation. Reac. Kinet. Mech. Cat. 2016. V. 119. P. 19-34. DOI: 10.1007/s11144-016-1039-0.
Nguyen T.D., Phan N.H., Do M.H., Ngo K.T. Magnetic Fe2MO4 (M: Fe, Mn) activated carbons: fabrication, characterization and heterogeneous Fenton oxidation of methyl orange. J. Haz. Mat. 2011. V. 185. P. 653-661. DOI: 10.1016/j.jhazmat.2010.09.068.
Yeddou A.R., Chergui S., Chergui A., Halet F., Hamza A., Nadjemi B., Ould-Dris A., Belkouch J. Removal of cyanide in aqueous solution by oxidation with hydrogen peroxide in presence of copper-impregnated activated carbon. Mineral Eng. 2011. V. 24. 8. P. 788-793.
Chung J., Rim M., Chae S.-R. Kim J.-O. Treatment and reuse of electronic wastewater using activated carbon based solid-phase advanced oxidation process. Desalination and Water Treatment. 2015. V. 54. P. 1038-1043. DOI 10.1080/ 19443994.2014.895783.
Jaafarzadeh N., Kakavandi B., Takdastan A., Kalantary R.R., Azizi M., Jorfi S. Powder activated carbon/Fe3O4 hybrid composite as a highly efficient heterogeneous catalyst for Fenton oxidation of tetracycline: degradation mechanism and kinetic. RSC Adv. 2015. V. 5. P. 84718-84728. DOI: 10.1039/C5RA17953J.
Kakavandi B., Babaei A.A. Heterogeneous Fenton-like oxidation of petrochemical wastewater using a magnetically separable catalyst (MNPs@C): process optimization, reaction kinetics and degradation mechanisms. RSC Adv. 2016. V. 6. P. 84999-85011. DOI: 10.1039/C6RA17624K.
Rey A., Faraldos J.A., Casas J.A., Zazo J.A., Bahamonde A., Rodriguez J.J. Catalytic wet peroxide oxidation of phenol over Fe/AC catalysts: Influence of iron precursor and activated carbon surface. Appl. Cat. B; Environmental. 2009. V. 86. P. 69-77. DOI: 10.1016/j.apcatb.2008.07.023.
Bach A., Semiat R. The role of activated carbon as a catalyst in GAC/iron oxide/H2O2 oxidation process. Desalination. 2011. V. 273. P. 57-63. DOI: 10.1016./j.desal.2010.04.020.
Zazo J.A., Pliego G., García-Munos P. Casas J.A., Rodriguez J.J. UV-LED assisted catalytic wet peroxide oxidation with a Fe(II)-Fe(III) /activated carbon catalyst. Appl. Cat. B; Environmental. 2016. V. 192. P. 350-356. DOI: 10.1016/j.apcatb.2016.04.010.
Nidheesh P.V. Heterogeneous Fenton catalysts for the abatement of organic pollutants from aqueous solution: a review. RSC Adv. 2015. V. 5. P. 40552-40557.
Macklen E.D. Influence of atmosphere on the thermal decomposition of ferrous oxalate dehydrate. J. Inorg. Nuclear Chem. 1967. V. 29. N 5. P. 1229-1234. DOI: 10.1016/0022-1902(67)80362-2.
Rumyantsev R.N., Il'in A.A., Ilyin A.P., Zhukov A.B., Mezentseva A.A. Study of process of mechano-chemical synthesis and thermal decomposition of iron (II) oxalate. Izv. Vyssh. Uchebn. Zaved. Khim. Khim. Tekhnol. 2014. V. 57. N 7. P. 80-84 (in Rus-sian).
Chanturiya V.A., Solozhenkin P.M. Galvanochemical methods of wastewaters purification. Theory and practice. M.: IKC «Akademkniga». 2005. 204 p (in Russian).
Zhelovitskaya A.V., Ermolaeva E.A., Dresvyannikov A.F. Oxidation of organic compounds by hydroxyle-radical forming into solutions with chemical and electrochemical methods. Vestn. Kazan. Tehhnological. Un-ta. 2008. N 6. P. 211-229 (in Russian).
