ДЕСТРУКЦИЯ УГЛЕВОДОРОДОВ МАСЛА В ВОДНЫХ РАСТВОРАХ В КИСЛОРОДНОМ ДИЭЛЕКТРИЧЕСКОМ БАРЬЕРНОМ РАЗРЯДЕ АТМОСФЕРНОГО ДАВЛЕНИЯ
Аннотация
В статье приводятся результаты экспериментального исследования кинетики деструкции углеводородов масла (моторное минеральное масло М8), растворенного в воде под действием диэлектрического барьерного разряда в кислороде при атмосферном давлении. Диапазон начальных концентраций масла в водном растворе составлял (12-91) мг/л. Все эксперименты проводились при среднеквадратичных токе и напряжении 0,45 мА и 7,9 кВ. Частота приложенного напряжения составляла 50 Гц. При этом вложенная в разряд мощность равнялась 0,35 Вт/см3, а расход газа – 1 л/мин. Показано, что кинетика разложения формально описывается уравнением псевдопервого порядка по концентрации масла. Эффективная константа скорости разложения нефтепродуктов составила 0,0016 с-1. В рассматриваемом диапазоне концентраций М8 в воде скорости деструкции изменялись в диапазоне (3,8÷28,9)·10-6 моль/(л·мин). Степень разложения масла достигала 80 %, а энергетический выход разложения составлял 0,16 молекулы на 100 эВ вложенной энергии. Исследована также кинетика образования озона и диоксида углерода. Полученные экспериментальные данные позволили определить степень полноты окисления масла, которая в максимуме составляла 54 % (по диоксиду углерода), что свидетельствует об образовании других углеродсодержащих соединений. Выявлена динамика изменения величины рН обрабатываемого раствора. В условиях эксперимента наблюдалось снижение рН с 6 до 4. Установлено, что концентрации озона, образующегося в объеме реактора, недостаточна для окислительной деструкции. Это говорит о присутствии в системе других активных частиц, участвующих в разрушении нефтепродуктов, таких как радикалы ОН*и атомарный кислород. Предложен возможный механизм процессов деградации нефтепродуктов в ДБР.
Для цитирования:
Гриневич В.И., Рыбкин В.В., Любимов В.А., Гущин А.А. Деструкция углеводородов масла в водных растворах в кислородном диэлектрическом барьерном разряде атмосферного давления. Изв. вузов. Химияихим. технология. 2017. Т. 60. Вып. 8. С. 20-27.
Литература
Bruggeman P., Leys C. Non-thermal plasmas in and in contact with liquids. J. Phys. D: Appl. Phys. 2009. V. 42. N 5.
P. 053001-053029. doi: 10.1088/0022-3727/42/5/053001.
Tatarova E., Bundaleska N., Sarrette J.Ph., Ferreira C.M. Plasmas for environmental issues: from hydrogen production to 2D materials assembly. Plasma Sources Sci. Technol. 2014. V. 23. N 6. P. 063002-063054. doi: 10.1088/0963-0252/23/6/063002.
Jiang B., Zheng J., Qiu S., Wu M., Zhang Q., Yan Z., Xue Q. Review on electrical discharge plasma technology for wastewater remediation. Chem. Ing. J. 2014. V. 236. P. 348-368. doi: 10.1016/j.cej.2013.09.090.
Locke B.R., Mededovic Thagard S.M. Analysis and Review of Chemical Reactions and Transport Processes in Pulsed Electrical Discharge Plasma Formed Directly in Liquid Water Plasma. Plasma Chem. Plasma Process. 2012. V. 32. N 5. P. 875-917. doi: 10.1007/s11090-012-9403-y.
Vanraes P., Nikiforov A.Yu., Leys C. Electrical Discharge in Water Treatment Technology for Micropollutant Decomposition. Chapter 16 in book "Plasma Science and Technology - Progress in Physical States and Chemical Reactions". 2016. doi: 10.5772/61830.
Gurevich I.L. Technology of petroleum and gas refining. M.: Khimiya. 1972. 360 p. (in Russian).
Kazakova L.P., Kreiyn S.E. Physical-chemical basis of production of petroleum oils. M.: Khimiya. 1978. 320 p. (in Russian).
Quantitative chemical analysis of water. Method of measurement of mass concentration of oil products in samples of natural and wastewater with column chromatography with the gravimetric finishing. Environmental normative document of RF (PND F) 1:2.116-97. Moscow. 2004 (in Russian).
Hillebrand W.F., Lundell G.E.F. Applied inorganic analysis. New-York: John Wiley & Sons, Inc. 1953. 1034 p.
Lur’e Yu.Yu. Analytical Chemistry of Industrial Wastewa-ters. M.: Khimiya. 1984. 445 p. (in Russian).
Bobkova E.S., Rybkin V.V. Peculiarities of energy efficiency comparison of plasma chemical reactors for water purification from organic substances. Plasma Chem. Plasma Process. 2015. V. 35. N 1. P. 133–142. doi: 10.1007/s11090-014-9583-8.
Malik M.A. Water purification by plasmas: which reactors are most energy efficient? Plasma Chem. Plasma Process. 2010. V. 30. N 1. P. 21–31. doi: 10.1007/s11090-009-9202-2.
Tomizawa S., Tezuka M. Kinetics and mechanism of the organic degradation in aqueous solution irradiated with gaseous plasma. Plasma Chem. Plasma Process. 2007. V. 27. N 4. P. 486-495. doi: 10.1007/s11090-007-9063-5.
Grinevich V.I., Kvitkova E.Y., Plastinina N.A., Rybkin V.V. Application of dielectric barrier discharge for wastewater purification. Plasma Chem. Plasma Process. 2011. V. 31. N 4. P. 573-583. doi: 10.1007/s11090-010-9256-1.
Bubnov A.G., Burova E.Yu., Grinevich V.I., Rybkin V.V., Kim J.-K., Choi H.-S. Comparative actions of NiO and TiO2 catalysts on the destruction of phenol and its derivatives in a dielectric barrier discharge. Plasma Chem. Plasma Process. 2007. V. 27. N 2. P. 177-187. doi: 10.1007/s11090-007-9052-8.
Lukes P., Locke B.R. Plasmachemical oxidation process in a hybrid gas-liquid electrical discharge reactor. J. Phys. D: Appl. Phys. 2005. V. 38. N 22. P. 4074-4081. doi: 10.1088/0022-3727/38/22/010.
Bobkova E.S., Krasnov D.C., Sungurova A.V., Rybkin V.V., Choi H.-S. Phenol decomposition in water cathode of DC at-mospheric pressure discharge in air. Korean J. Chem. Ing. 2016. V. 33. N 5. P. 1620-1628. doi: 10.1007/s11814-015-0292-7.
Bobkova E.S., Grinevich V.I., Ivantsova N.A., Rybkin V.V. Influence of various solid catalysts on the destruction kinetics of sodium lauryl sulfate in aqueous solutions by DBD. Plasma Chem. Plasma Process. 2012. N 32. P. 703-714. doi: 10.1007/s11090-012-9373-0.
Bobkova E.S., Grinevich V.I., Ivantsova N.A., Rybkin V.V. A study of sulfonol decomposition in water solutions under the action of dielectric barrier discharge in the presence of different heterogeneous catalysts. Plasma Chem Plasma Process. 2012. V. 32. N 1. P. 97-107. doi: 10.1007/s11090-011-9326-z.
Brisset J.-L., Benstaali B., Moussa D., Fanmoe J., Njoyim-Tamungang E. Acidity control of plasma-chemical oxidation: ap-plications to dye removal, urban waste abatement and microbial inactivation. Plasma Sources Sci. Technol. 2011. V. 20. N 3. P. 034021 (12pp). doi: 10.1088/0963-0252/20/3/034021.
Jamrôz P., Greda K., Pohl P,. Zyrnicki W. Atmospheric pressure glow discharges generated in contact with flowing liquid cath-ode: production of active species and application in wastewater purification processes. Plasma Chem. Plasma Process. 2014. V. 34. N 1. P. 25-37. doi: 10.1007/s11090-013-9503-3.
Anderson C.E., Nico R., Cha N.R., Lindsay A.D., Clark D.S., Graves D.B. The role of interfacial reactions in determining plasma–liquid chemistry. Plasma Chem. Plasma Process. 2016. V. 36. N 1. P. 1393-1415. doi: 10.1007/ s11090-016-9742-1.
Eliasson B., Hirth M., Kogelschatz U. Ozone synthesis from oxygen on dielectric barrier discharges. J. Phys. D: Appl. Phys. 1987. V. 20. N 11. P. 1421-1437.
Bobkova E.S., Khodor Ya.V., Kornilova O.N., Rybkin V.V. Chemical composition of plasma of dielectric barrier discharge at atmospheric pressure with liquid electrode. High Temperature. 2014. V. 52. N 4. P. 511-514. doi: 10.1134/S0018151X14030055.
