ГЕНЕРАЦИЯ РАДИКАЛОВ В ЖЕЛЕЗО-ПЕРСУЛЬФАТНОЙ СИСТЕМЕ С ИСПОЛЬЗОВАНИЕМ KRCL-ЭКСИЛАМПЫ
Аннотация
Изучена генерация сульфатного анион-радикала (SО4•–) и гидроксильного радикала (•OH) в железо-персульфатной системе, активированной ультрафиолетовым (УФ) излучением KrCl-эксилампы (222 нм) (УФ/ПС/Fe2+). Для детекции радикалов и оценки уровней их воздействия проведены эксперименты по деструкции соединений-ловушек таргетных радикалов – терефталевой кислоты (ТФК) и п-хлорбензойной кислоты (п-ХБК). Деионизованная вода (ДВ), природная вода (ПВ) и очищенная хозяйственно-бытовая сточная вода (СВ), содержащие соединение-ловушку, последовательно обработаны прямым УФ облучением и в системах УФ/ПС и УФ/ПС/Fe2+. Показано, что для генерации радикалов в одной и той же водной матрице железо-персульфатная система является наиболее эффективной в ряду: УФ/ПС/Fe2+ > УФ/ПС > УФ. Сравнительный анализ различных водных матриц показал наиболее низкий уровень генерации радикалов в СВ. Поскольку ТФК и п-ХБК оказались малоподходящими соединениями для оценки вкладов SО4•– и •OH путем сравнения степени деструкции без и в присутствии метанола и трет-бутанола, гербицид атразин (АТЗ) взят как модельный органический поллютант, имеющий близкие константы скорости реакции с SО4•– и •OH. В результате экспериментов по деструкции АТЗ в присутствии спиртов установлен преобладающий вклад SО4•– при обработке ДВ (79%) и ПВ (60%) в системе УФ/ПС/Fe2+, тогда как в СВ вклад SО4•– и •OH был одинаков. При прямом УФ облучении (без персульфата и Fe2+) выявлена генерация •OH в СВ, что, возможно, обусловлено высокой фотореакционной активностью растворенного органического вещества (РОВ).
Литература
Grčić I., Vujević D., Koprivanac N. Modeling the mineralization and discoloration in colored systems by (US)Fe2+/H2O2/S2O82- pro-cesses: A proposed degradation pathway. Chem. Eng. J. 2010. V. 157. P. 35-44. DOI: 10.1016/j.cej.2009.10.042.
Oh W.-D., Dong Z., Lim T.-T. Generation of sulfate radi-cal through heterogeneous catalysis for organic contami-nants removal: Current development, challenges and pro-spects. Appl. Catal. B–Environ. 2016. V. 194. P. 169-201. DOI: 10.1016/j.apcatb.2016.04.003.
Anipsitakis G.P., Dionysiou D.D. Radical generation by the interaction of transition metals with common oxidants. Environ. Sci. Technol. 2004. V. 38. N 13. P. 3705-3712. DOI: 10.1021/es035121o.
Saien J., Osali M., Soleymani A.R. UV/persulfate and UV/hydrogen peroxide processes for the treatment of sali-cylic acid: effect of operating parameters, kinetic, and en-ergy consumption. Desal. Water Treat. 2015. V. 56. N 11. P. 3087-3095. DOI: 10.1080/19443994.2014.963156.
Zhang Q., Chen J., Dai C., Zhang Y., Zhou X. Degrada-tion of carbamazepine and toxicity evaluation using the UV/persulfate process in aqueous solution. J. Chem. Technol. Biotechnol. 2015. V. 90. P. 701-708. DOI: 10.1002/jctb.4360.
Michael-Kordatou I., Iacovou M., Frontistis Z., Hapeshi E., Dionysiou D.D., Fatta-Kassinos D. Erythromycin oxi-dation and ERY-resistant Escherichia coli inactivation in urban wastewater by sulfate radical-based oxidation pro-cess under UV-C irradiation. Water Res. 2015. V. 85. P. 346-358. DOI: 10.1016/j.watres.2015.08.050.
Lomaev M.I., Sosnin E.A. Excilamps and their applica-tions. Chem. Eng. Technol. 2016. V. 39. N 1. P. 39-50. DOI: 10.1002/ceat.201500229.
Matafonova G., Batoev V.B. Recent advances in applica-tion of UV light-emitting diodes for degrading organic pol-lutants in water through advanced oxidation processes: A review. Water Res. 2018. V. 132. P. 177-189. DOI: 10.1016/j.watres.2017.12.079.
Buxton G.V., Greenstock C.L., Helman W.P., Ross A.B. Critical review of rate constants for reactions of hydrated electrones, hydrogen atoms and hydroxyl radicals (•OH/•O-) in aqueous solution. J. Phys. Chem. Ref. Data. 1988. V. 17. P. 513-886. DOI: 10.1063/1.555805.
Neta P., Madhavan V., Zemel H., Fessenden R.W. Rate constants and mechanism of reaction of sulfate radical an-ion with aromatic compounds. J. Am. Chem. Soc. 1977. V. 99. P. 163-164. DOI: 10.1021/ja00443a030.
Page S.E., Arnold W.A., McNeill K. Terephthalate as a probe for photochemically generated hydroxyl radical. J. Environ. Monit. 2010. V. 12. P. 1658-1665. DOI: 10.1039/c0em00160k.
Neta P., Huie R.E., Ross A.B. Rate constants for reactions of inorganic radicals in aqueous solution. J. Phys. Chem. Ref. Data. 1988. V. 17. P. 1027-1284. DOI: 10.1063/1.555808.
Rosario-Ortiz F.L., Canonica S. Probe compounds to assess the photochemical activity of dissolved organic matter. Environ. Sci. Technol. 2016. V. 50. N 23. P. 12532-12547. DOI: 10.1021/acs.est.6b02776.
Larson R.A., Zepp R.G. Reactivity of the carbonate radi-cal with aniline derivatives. Environ. Toxicol. Chem. 1988. V. 7. P. 265-274. DOI: 10.1002/etc.5620070403.
Lutze H.V., Bircher S., Rapp I., Kerlin N., Bakkour R., Geisler M., von Sonntag C., Schmidt T.C. Degradation of chlorotriazine pesticides by sulfate radicals and the influ-ence of organic matter. Environ. Sci. Technol. 2015. V. 49. P. 1673-1680. DOI: 10.1021/es503496u.
Lutze H.V., Kerlin N., Schmidt T.C. Sulfate radical-based water treatment in presence of chloride: formation of chlo-rate, inter-conversion of sulfate radicals into hydroxyl rad-icals and influence of bicarbonate. Water Res. 2015. V. 72. P. 349-360. DOI: 10.1016/j.watres.2014.10.006.
Wacławek S., Lutze H.V., Grübel K., Padil V.V.T., Černík M., Dionysiou D.D. Chemistry of persulfates in water and wastewater treatment: A review. Chem. Eng. J. 2017. V. 330. P. 44-62. DOI: 10.1016/j.cej.2017.07.132.
Li S., Hu J. Transformation products formation of ciprof-loxacin in UVA/LED and UVA/LED/TiO2 systems: Impact of natural organic matter. Water Res. 2018. V. 132. P. 320-330. DOI: 10.1016/j.watres.2017.12.065.
Bu L., Shi Z., Zhou S. Modeling of Fe(II)-activated persul-fate oxidation using atrazine as a target contaminant. Sep. Purif. Technol. 2016. V. 169. P. 59-65. DOI: 10.1016/j.seppur.2016.05.037.
Azenha M.E.D.G., Burrows H.D., Canle L.M., Coimbra R., Fernández M.I., García M.V., Rodrigues A.E., San-taballa J.A., Steenken S. On the kinetics and energetics of one-electron oxidation of 1,3,5-triazines. Chem. Commun. 2003. V. 9. P. 112-113. DOI: 10.1039/b210119j.
