СИНТЕЗ КАТАЛИЗАТОРА НИЗКОТЕМПЕРАТУРНОЙ КОНВЕРСИИ МОНООКСИДА УГЛЕРОДА В ПРОИЗВОДСТВЕ АММИАКА

  • Alexander A. Il'in Ивановский государственный химико-технологический университет
  • Ksenia A. Veres Ивановский государственный химико-технологический университет
  • Tatiana V. Ivanova Ивановский государственный химико-технологический университет
  • Mikael B. Seioum Ивановский государственный химико-технологический университет
  • Alexander P. Ilyin Ивановский государственный химико-технологический университет
DOI: https://doi.org/10.6060/ivkkt.20216410.6503
Ключевые слова: конверсия монооксида углерода, медьцинкалюминиевый катализатор, оксалат

Аннотация

Исследованы процессы приготовления медьцинкалюминиевого катализатора низкотемпературной конверсии монооксида углерода водяным паром в производстве аммиака. Предложено для получения катализатора использовать металлические порошки меди и цинка, которые предварительно обрабатывались в растворах щавелевой кислоты с использованием ультразвуковой обработки. Методом рентгенофазового анализа установлено, что в процессе ультразвуковой обработки порошков меди и цинка в растворе щавелевой кислоты образуются гидратированные оксалаты меди и цинка. Температурный интервал разложения смеси оксалатов меди и цинка существенно меньше разложения индивидуальных оксалатов и составляет 290-360 °С, что свидетельствует о возможности катионного изоморфизма и образования на стадии термической обработки твердого раствора типа CuхZn1-хC2O4 · yH2O. Данные синхронного термического анализа свидетельствуют о наличии эндо- и экзотермических тепловых эффектов, которыми сопровождается процесс прокаливания. Показано, что эндотермические эффекты обусловлены удалением воды и выделением оксида углерода, а экзотермические эффекты связаны с окислением монооксида углерода до диоксида и окислением металла, возможен и процесс конверсии монооксида углерода с образованием CO2 и H2. Методом масс-спектрометрии определен температурный интервал и состав газовой фазы, образующейся при термической обработке оксалатов меди и цинка. Доказано, что оксиды меди и цинка способны частично восстанавливаться в процессе термолиза оксалатов газами, которые выделяются в процессе прокаливания. Полученные оксиды меди и цинка характеризуются высокой площадью удельной поверхности, которая составляет 60 и 80 м2/г соответственно. Катализатор, полученный по оксалатной технологии не уступает по своим характеристикам промышленным аналогам. Степень превращения СО составляет 92% при температуре эксплуатации 220 °С, площадь удельной поверхности – 98 м2/г.

Литература

Federal Agency for Technical Regulation and Metrology: information and technical guide to the best available technologies. M.: Byuro NTD. 2015. 98 p. (in Russian).

Novoselova A.A. Features of the ammonia market. Coll. of mater. of the VIII All-Russian sci.-pract. conf. of young scientists with internat. particip. "Young Russia". 2016. P. 593-593 (in Russian).

Parmon V.K., Anfimova N.P., Shmachkova V.P., Noskov A.S. State and prospects for the development of the catalyst subindustry and developments in catalysis in Russia. Kataliz Prom-ti. 2006. N 1. P. 6-20 (in Russian).

Golosman E.Z., Kononova D.Ye. Problems of development of production of catalysts for nitrogen and other industries in Russia. Ros. Khim. Zhurn. 2006. V. 1. N 3. P. 167-172 (in Russian).

Vakk E.G., Shuklin G.V., Leites I.L. Obtaining process gas for the production of ammonia, methanol, hydrogen and higher hydrocarbons. Theoretical foundations, technologies, catalysts, equipment, control systems. M.: Tutorial. 2011. 480 p. (in Russian).

Doronin V.P., Lipin P.V., Potapenko O.V., Sorokina T.P., Korotkov N.V., Gordenko V.I. Promising developments: cracking catalysts and additives to them. Kataliz Prom-ti. 2014. N 5. P. 82-87 (in Russian). DOI: 10.1134/S2070050414040072.

Baronskaya N.A., Minyukova T.P., Khasin A.A., Yurieva T.M., Paramon V.N. Increasing the efficiency of the process of steam conversion of carbon monoxide: catalysts and options for organizing the catalyst layer. Usp. Khim. 2010. V. 79. N 11. P. 1112-1133 (in Russian). DOI: 10.1070/RC2010v079n11ABEH004160.

Ilyin A.A., Babaykin D.V., Smirnov N.N., Ilyin A.P. Problems of low-temperature conversion of carbon mon-oxide with water vapor to hydrogen in the production of ammonia. ChemChemTech. [Izv. Vyssh. Uchebn. Zaved. Khim. Khim. Tekhnol.] 2013. V. 56. N 12. P. 3-14 (in Russian).

Vakk, E.G., Maikov A.V. Ammonia production. M.: Gallery Print. 2017. 239 p. (in Russian).

Baronskaya N.A., Minyukova T.P., Khasin A.A., Yurieva T.M., Parmon V.N. Increasing the efficiency of the steam reforming of carbon monoxide: catalysts and options for organizing the catalyst layer. Usp. Khim. 2010. V. 79. N 11. P. 1112-1133 (in Russian). DOI: 10.1070/RC2010v079n11ABEH004160.

Ilyin A.P., Smirnov N.N., Ilyin A.A., Komarov Yu.M. Mechanochemical oxidation of copper in a vapor-air ammonia-carbon dioxide medium. Kinet. Katal. 2010. V. 51. N 4. P. 1-7 (in Russian). DOI: 10.1134/S0023158410040208.

Ilyin A.P., Smirnov N.N., Ilyin A.A., Komarov Yu.M., Babaykin D.V. Influence of alkali metal oxides on the selectivity of the process of conversion of carbon monoxide to hydrogen on copper-containing catalysts. Zhurn. Priklad. Khim. 2013. V. 86. N 1. P. 31-35 (in Russian). DOI: 10.1134/S1070427213010060.

Ilyin A.A., Smirnov N.N., Rumyantsev R.N., Ivanova T.V., Ilyin A.P. Mechanochemical synthesis of zinc oxides using liquid and gaseous media. Zhurn. Priklad. Khim. 2014. V. 87. N 10. P. 1410-1415 (in Russian). DOI: 10.1134/S1070427214100036.

Ovsienko O.L. Influence of cesium nitrate and formate additives on the properties of Cu-Zn-Al-catalyst for CO conversion. Katal. Prom-ti. 2011. N 6. P. 60 – 66 (in Russian).

Simakina E.A., Lieberman E.Yu., Kon'kova T.V. Low-temperature catalyst M/CeO2-MnOx, where M is Pd, for the conversion of carbon monoxide carbon monoxide. Usp. Khim. Khim. Tekhnol. 2017. V. XXXI. N 6. P. 73 – 75 (in Russian).

Minyukova T.P., Baronskaya N.A., Demeshkina M.P., Plyasova L.M., Yurieva T.M. New approaches to the preparation of highly efficient oxide chromium-containing catalysts for steam reforming of carbon mon-oxide. Kinet. Kataliz. 2016. V. 37. N 2. P. 218 – 222 (in Russian).

Komova Z.V, Zrelova I.P., Shkitina V.I., Krendel A.I., Sharkina V.I., Boyevskaya E.A. Wasteless technology for producing copper-containing catalysts. Katal. Prom-ti. 2007. N 5. P. 43 – 51 (in Russian).

Zavare S.K., Jadhav S.S. Kinetics and mechanism of thermal decomposition of a binary mixture of iron oxa-late and copper oxalate in a molar ratio (1: 2) Int.. J. Eng. Res.Technol. 2012. V. 01. N 10. P.760-775.

Bugaenko L.T., Ryabykh S.M., Bugaenko A.L. Almost complete system of average ionic crystallographic radii and its use to determine ionization potentials. Vestn. Mosk. Un-ta. Ser. Khim. 2008. V. 49. N 6. P. 363 – 384 (in Russian). DOI: 10.3103/S0027131408060011.

Il’in A.A. Synthesis of iron oxide from metal powders. ChemChemTech. [Izv. Vyssh.Uchebn. Zaved. Khim. Khim. Tekhnol.] 2019. V. 62. N 5. P. 62-70 (in Russian). DOI: 10.6060/ivkkt.20196205.6009.

Опубликован
2021-09-22
Как цитировать
Il’in, A. A., Veres, K. A., Ivanova, T. V., Seioum, M. B., & Ilyin, A. P. (2021). СИНТЕЗ КАТАЛИЗАТОРА НИЗКОТЕМПЕРАТУРНОЙ КОНВЕРСИИ МОНООКСИДА УГЛЕРОДА В ПРОИЗВОДСТВЕ АММИАКА. ИЗВЕСТИЯ ВЫСШИХ УЧЕБНЫХ ЗАВЕДЕНИЙ. СЕРИЯ «ХИМИЯ И ХИМИЧЕСКАЯ ТЕХНОЛОГИЯ», 64(10), 91-97. https://doi.org/10.6060/ivkkt.20216410.6503
Выпуск
Том 64 № 10 (2021)
Раздел
ХИМИЧЕСКАЯ ТЕХНОЛОГИЯ неорг. и органических веществ, теоретические основы