АКТИВАЦИЯ АДСОРБЦИИ АНИОННОГО КРАСИТЕЛЯ ПОСЛЕ УФ ОБЛУЧЕНИЯ ИНДИВИДУАЛЬНЫХ И БИНАРНЫХ КСЕРОГЕЛЕЙ ОКСИДОВ АЛЮМИНИЯ И ЦИРКОНИЯ
Аннотация
Мезопористые ксерогели в виде гидратированных индивидуальных и бинарных оксидов алюминия (A) и циркония (Z) были получены гидролизным золь-гель методом после высушивания при 180 °C гидрогеля, синтезированного из нитрата алюминия и оксихло-рида циркония в присутствии поливинилпирролидона. Образцы были исследованы методами ИК-спектроскопии, РЭМ, РФА, БЭТ/БДХ. Установлено, что ксерогели рентгеноаморфные с частицами иерархической структуры, удельная поверхность в ряду (№ образца, мольн.%) составов A (1) < 65AZ (2) < 35AZ (3) < Z (4) возрастает экспоненциально от 21 до 298 м2/г, диаметр пор составляет 4-6 нм, фотоактивный оксогидроксид алюминия (δAlOOH = 1070 см-1) регистрируется только в образцах 1 и 2. Адсорбцию из водного раствора анионного красителя метилоранжа определяли спектрофотометрическим методом в режиме длительной (24 ч) и динамической (10 мин) адсорбции. В обоих случаях адсорбции Гиббса Гm (мкмоль/г) увеличивается в ряду образцов 1 < 2 < 3 < 4. Значение ГS (мкмоль/м2) в том же ряду резко снижается, следовательно, центры адсорбции Al+3и Zr+4 имеют разную активность. Установлено, что только для AZ образцов имеется эффект роста адсорбции после облучения ксерогелей ртутной лампой в течение 10 мин. Кинетические кривые адсорбции на образцах без и с УФ обработкой соответствуют уравнению псевдо-второго порядка двухточечной формы адсорбции для модели адсорбции Ленгмюра. Параметры уравнения Гmax (емкость монослоя) и W0 (начальная скорость адсорбции) возрастают в ряду необлученных образцов 1-2-3-4. Эффект УФ активации, как отношение параметров Гmax и W0 после и до облучения, увеличивается в последовательности Z < A < 35AZ < 65AZ (для образца 65AZ рост Гmax и W0 в 2,4 и 1,8 раза, тогда как константа скорости адсорбции k2 снижается в десятки раз). Cравнение адсорбции через 24 ч с Гmax показало линейное уменьшение отношения Г24/Гmax в ряду необлученных сорбентов A (2,9) > 65AZ (2,2) > 35AZ (1,6) > Z (1,0). Этот результат объяснен индуцированной адсорбцией деформацией каркаса ксерогеля, которая наибольшая у Al2O3 и отсутствует у ZrO2.
Для цитирования:
Вахрушев Н.Е., Михаленко И.И., Подзорова Л.И. Активация адсорбции анионного красителя после УФ облучения индивидуальных и бинарных ксерогелей оксидов алюминия и циркония. Изв. вузов. Химия и хим. технология. 2023. Т. 66. Вып. 6. С. 61-68. DOI: 10.6060/ivkkt.20236606.6744.
Литература
Soylak M., Unsal Y.E., Tuzen M. Spectrophotometric determination of tracelevels of allura red in water samples after separation and preconcentration. Food Chem. Toxicol. 2011. V. 49. P. 1183-1187. DOI: 10.1016/j.fct.2011.02.013.
Salleh M.A.M., Mahmoud D.K., Karim W.A.W.A., Idris A. Cationic and anionic dye adsorption by agricultural solid wastes: A comprehensive review. Desalination. 2011. V. 280. P. 1–13. DOI: 10.1016/j.desal.2011.07.019.
Allen S.J., Mckay G., Porter J.F. Adsorption isotherm models for basic dye adsorption by peat in single and binary component systems. J. Colloid Interface Sci. 2004. V. 280. N 2. P. 322–333. DOI: 10.1016/j.jcis.2004.08.078.
Gupta V.K., Suhas. Application of low-cost adsorbents for dye removal – A review. J. Environ. Manag. 2009. V. 90. N 8. P. 2313–2342. DOI: 10.1016/j.jenvman.2008.11.017.
Yagub M.T., Sen T.K., Afroze S., Ang H.M. Dye and its removal from aqueous solution by adsorption: A review. Adv. Colloid Interface Sci. 2014. V. 209. P. 172–184. DOI: 10.1016/j.cis.2014.04.002.
Dehghanghadikolaei A., Ansary J., Ghoreishi R. Solgel process applications: A mini-review. Proc. Nat. Res. Soc. 2018. V. 2. A. 02008. DOI: 10.11605/j.pnrs.201802008.
Takasaki F., Fujiwara K., Nakajima Y., Nishikawa T., Ogawa N. Nanometer-sized Polynuclear Cluster and Oxide Nanocrystal Formation via Aging-condition-dependent Hy-drolysis of Zirconium Oxychloride. Chem. Lett. 2014. V. 43. P. 196–198. DOI: 10.1246/cl.130892.
Tagandurdyyeva N., Narayev V.N., Postnov A. Yu., Maltseva N.V. Preparation of aluminum hydroxide – bayer-ite by precipitation method. Izv. SPbGTI(TU). 2020. N 53(79). P. 17-22 (in Russian). DOI: 10.36807/1998-9849-2020-53-79-17-22.
Ordóñez F., Chejne F., Pabón E., Cacua K. Synthesis of ZrO2 nanoparticles and effect of surfactant on dispersion and stability. Ceram. Int. 2020. V. 46. N 8. P. 11970-11977. DOI: 10.1016/j.ceramint.2020.01.23.
Li S., Jin C., Feng N., Li S., Deng F., Xiao L., Fan J. Regulation of acidic properties of WO3-ZrO2 for Friedel–Crafts reaction with surfactant. Catal. Commun. 2019. V. 123. P. 54-58. DOI: 10.1016/J.CATCOM.2019.01.026.
Dwivedi R., Maurya A., Verma A., Prasad R., Bartwal K.S. Microwave assisted sol–gel synthesis of tetragonal zirconia nanoparticles. J. Alloys Comp. 2011.V. 509. N 24. P. 6848–6851. DOI: 10.1016/j.jallcom.2011.03.138.
Do Th. M., Mikhalenko I.I. The effect of polymers intro-ducing in zro 2 gels on its structure adsorptive capacity and catalytic activity. Usp. Khim. Khim. Tekhnol. 2014. V. 28. N 9. P. 58-60 (in Russian).
Pishchulina A.E., Vakhrushev N.E., Mikhalenko I.I., Il’icheva A.A., Podzorova L.I., Konovalov A.A., Gor-dienko A.M. Influence of structurization of [ZrYb]O2–Al2O3 xerogels on the adsorption activity. Uchen. Zap. Fiz. Fak-ta Mosk. Un-ta. 2022. N 4. A. 2240901 (in Russian).
Hou J. Novel Ni–ZrO2 catalyst doped with Yb2O3 for ethanol steam reforming. J. Hydrogen En. 2014. V. 39. N 3. P. 1315–1324. DOI: 10.1016/j.ijhydene.2013.10.169.
Al-Fatesh A.S. Effect of pretreatment and calcination temperature on Al2O3-ZrO2 supported Ni-Co catalysts for dry reforming of methane. Int. J. Hydrogen En. 2019. V. 44. P. 21546 – 21558. DOI: 10.1016/j.ijhydene.2019.06.085.
Zhukova A.I., Chuklina S.G., Maslenkova S.A. Study of Cu modified Zr and Al mixed oxides in ethanol conversion: The structure-catalytic activity relationship. Catal. Today. 2021. V. 379. P. 159–165. DOI: 10.1016/j.cattod.2021.02.015.
Fox M.A., Dulay M.T. Heterogeneous photocatalysis. Chem. Rev. 1993. V. 93. N 1. P. 341–357. DOI: 10.1021/cr00017a016.
Munusamy G., Varadharajan K., Narasimhan S., Gangavalli Thangapandiyan U. Investigation of γ-AlOOH and NiWO4-coated boehmite micro/nanostructure under UV/visible light photocatalysis. Res. Chem. Intermed. 2018. V. 44. P. 7815–7834. DOI: 10.1007/s11164-018-3588-5.
Alemi A., Hosseinpour Z., Dolatyari M., Bakhtiari A. Boehmite (γ-AlOOH) nanoparticles: Hydrothermal synthe-sis, characterization, pH-controlled morphologies, optical properties, and DFT calculations. Physica Status Solidi (b). 2012. V. 249. N 6. P. 1264–1270. DOI: 10.1002/pssb.201147484.
Sreethawong T., Ngamsinlapasathian S., Yoshikawa S. Synthesis of crystalline mesoporous-assembled ZrO2 nano-particles via a facile surfactantaided sol–gel process and their photocatalytic dye degradation activity. Chem. Eng. J. 2013. V. 228. P. 256–262. DOI: 10.1016/j.cej.2013.04.111.
Upadhyaya D., Gonal, M., Prasad R. Studies on crystallization behaviour of 3Y-TZP/Al2O3 composite powders. Mater. Sci. Eng. 1999. 270(2). P. 133–136. DOI: 10.1016/s0921-5093(99)00193-8.
Yaghoubi A., Ramazani A., Taghavi Fardood S. Synthe-sis of Al2O3/ZrO2. Nanocomposite and the Study of Its effects on Photocatalytic Degradation of Reactive Blue 222 and Reactive Yellow 145 Dyes. Chem. Select. 2020. V. 5. N 32. P. 9966–9973. DOI: 10.1002/slct.202002578.
Gionco C., Paganini M.C., Giamello E., Burgess R., Di Valentin C., Pacchioni G. Cerium-Doped Zirconium Diox-ide, a Visible-Light-Sensitive Photoactive Material of Third Generation. J. Phys. Chem. Lett. 2014. 5(3). P. 447-451. DOI: 10.1021/jz402731s.
Vol'khin V.V., Zharnyl'skaya A.L., Leont'eva G.V. Physicochemical study of composite gel in the Al2O3 – ZrO2 system. Russ. J. Inorg. Chem. 2010. V. 55. N 5. P. 670-675. DOI: 10.1134/S0036023610050049.
Helena dos Santos K., Adriana Ferreira J., Osiro D., Aparecida de Carvalho R., Alberto Colnago L., Alves Júnior C., Maria de Jesus Agnolon Pallone E. Influence of the cold plasma treatment on the Al2O3/ZrO2 nanocompo-sites surfaces. Appl. Surf. Sci. 2020. V. 531. A. 147206. DOI: 10.1016/j.apsusc.2020.147206.
Ho Y.S., McKay G. Pseudo-second order model for sorption processes. Process Biochem. 1999. V. 34. N 3. P. 451–465. DOI: 10.1016/S0032-9592(98)00112-5.
Smirnova D.N., Grishin I.S., Smirnov N.N. Comparison of sorption properties of silicon-carbon adsorbents synthe-sized by various methods. ChemChemTech [Izv. Vyssh. Uchebn. Zaved. Khim. Khim. Tekhnol.]. 2022. V. 65. N 12. P. 45-52 (in Russian). DOI: 10.6060/ivkkt.20226512.6694.
