ТЕМПЕРАТУРНЫЙ ЭФФЕКТ ПРИ ОКИСЛЕНИИ БЕНЗОЛА И ТОЛУОЛА ПОД ДЕЙСТВИЕМ БАРЬЕРНОГО РАЗРЯДА
Аннотация
Представлены результаты по влиянию температуры стенок реактора на прямое одностадийной окисление бензола и толуола в плазмохимическом реакторе с барьерным разрядом. Основными продуктами окисления бензола являются фенолы и двухатомные фенолы, при окислении толуолом в основном образуются крезолы, бензальдегид и бензиловый спирт. Проведенные исследования по влиянию температуры стенок реактора позволили установить основные закономерности окисления бензола и толуола в барьерном разряде. Конверсия бензола при окислении кислородом увеличивается с 0,2 до 0,4% мас., при окислении воздухом изменяется с 0,4 до 0,6% мас. при увеличении температуры стенок реактора. Конверсия толуола при окислении кислородом увеличивается с 1 до 3% мас., при окислении воздухом изменяется от 0,4 до 0,6% мас. при увеличении температуры стенок реактора. Установлено, что при увеличении температуры стенок реактора в экспериментах по окислению бензола воздухом содержание фенола и пирокатехина в смеси практически не изменяется. Увеличение температуры стенок реактора в случае окисления бензола воздухом приводит к снижению содержания гидрохинона в смеси продуктов реакции, а при окислении бензола кислородом – к увеличению содержания гидрохинона. В экспериментах по окислению толуола воздухом в барьерном разряде увеличивается содержание бензилового спирта и крезолов, при этом снижается содержание бензойного альдегида. При окислении толуола в среде воздуха сохраняется тенденция по увеличению содержания бензилового спирта, крезолов и уменьшению содержания бензилового альдегида при увеличении температуры стенок реактора. На основе полученных нами ранее результатов по окислительной конверсии бензола и температурного эффекта в экспериментах по окислению толуола в барьерном разряде продемонстрирована целесообразность использования температуры для управления процессом одностадийного окисления ароматических углеводородов в плазме.
Для цитирования:
Лещик А.В., Очередько А.Н., Рябов А.Ю., Петренко Т.В., Кудряшов С.В. Температурный эффект при окислении бензола и толуола под действием барьерного разряда. Изв. вузов. Химия и хим. технология. 2023. Т. 66. Вып. 11. С. 18-24. DOI: 10.6060/ivkkt.20236611.10t.
Литература
Wang B., Wang N., Sun Y., Xiao H., Fu M., Li Sh., Liang H., Qiao Zh., Ye D. Dielectric barrier discharge plasma modified Pt/CeO2 catalysts for toluene oxidation: Effect of discharge time. Appl. Surf. Sci. 2023. V. 614. P. 156162. DOI: 10.1016/j.apsusc.2022.156162.
Artemyev Yu.M., Artemyeva M.A., Li-sogurskaya O.F. Photocatalytic oxidation of toluene on niobium (V) oxide. Zhurn.Prikll. Khim. 1995. V. 68. N 6. P. 956-961 (in Russian).
Xu N., Fu W., He C. Benzene removal using non-thermal plasma with CuO/AC catalyst: reaction condition optimization and decomposition mechanism. Plasma Chem. Plasma Process. 2014. V. 34. N 6. P. 1387–1402. DOI: 10.1007/s11090-014-9580-y.
Kim H.H., Teramoto Y., Ogata A., Takagi H., Nanba T. Plasma Catalysis for Environmental Treatment and En-ergy Applications. Plasma Chem. Plasma Process. 2016. V. 36. P. 45–72. DOI: 10.1007/s11090-015-9652-7.
Teramoto Y., Kim H.H., Negishi N., Ogata A. The Role of Ozone in the Reaction Mechanism of a Bare Zeolite-Plasma Hybrid System. Catalysts. 2015. V. 5. N 2. P. 838-850. DOI: 10.3390/catal5020838.
Sekiguchi H., Ando M., Kojima H. Study of hydroxylation of benzene and toluene using a micro-DBD plasma reactor. J. Phys. D: Appl. Phys. 2005. V. 38. N 11. P. 1722. DOI: 10.1088/0022-3727/38/11/013.
Ascenzi D., Franceschi P., Guella G., Tosi P. Phenol production in benzene/air plasmas at atmospheric pres-sure. Role of radical and ionic routes. J. Phys. Chem. A. 2006. V. 110. N 25. P. 7841–7847. DOI: 10.1021/jp062406p.
Dey G.R., Sharma A., Pushpa K.K., Das T.N. Variable products in dielectric-barrier discharge assisted benzene oxidation. J. Hazard. Mater. 2010. V. 178. N 1–3. P. 693–698. DOI: 10.1016/j.jhazmat.2010.01.143.
Lee D.W., Lee J.H., Chun B.H., Lee K.Y. The Characteristics of direct hydroxylation of benzene to phenol with molecular oxygen enhanced by pulse DC corona at atmospheric pressure. Plasma Chem. Plasma Process. 2003. V. 23. N 3. P. 519–539. DOI: 10.1023/A:1023287016525.
Liu, Y.J., Jiang X.Z., Wang L. One-step hydroxylation of benzene to phenol induced by glow discharge plasma in an aqueous solution. Plasma Chem. Plasma Process. 2007. V. 27. N 4. P. 496–503. DOI: 10.1007/s11090-007-9059-1.
Najafpoor A.A., Jafari, A.J., Hosseinzadeh A., Jazani R.K., Bargozin H. Optimization of non-thermal plasma efficiency in the simultaneous elimination of benzene, toluene, ethyl-benzene, and xylene from polluted air-streams using response surface methodology. Environ. Sci. Pollut. Res. 2018. V. 25. N 1. P. 233–241. DOI: 10.1007/s11356-017-0373-8.
Li J., Bai S.P., Shi X.C., Han S.L., Zhu X.M., Chen W.C., Pu Y.K. Effects of temperature on benzene oxida-tion in dielectric barrier discharges. Plasma Chem. Plasma Process. 2008. V. 28. N 1. P. 39–48. DOI: 10.1007/s11090-007-9115-x.
Franceschi P., Guella G., Scarduelli G., Tosi P., Dilecce G., Benedictis S.D. Chemical processes in the atmospheric pressure plasma treatment of benzene. Plasma Process. Polym. 2007. V. 4. N 5. P. 548–555. DOI: 10.1002/ppap.200700004.
Ogata A., Shintani N., Yamanouchi K., Mizuno K., Kushiyama S., Yamamoto T. Effect of water vapor on benzene decomposition using a nonthermal-discharge plasma reactor. Plasma Chem. Plasma Process. 2000. V. 20. N 4. P. 453–467. DOI: 10.1023/A:1007075721610.
Shutov D.A., Ivanov A.N., Rybkin V.V., Manukyan A.S. Comparative study of the electrical and physical pa-rameters of glow discharge under water solutions of anionic and cationic surfactants. ChemChemTech [Izv. Vyssh. Uchebn. Zaved. Khim. Khim. Tekhnol.]. 2020. V. 63. N 2. P. 91-98 (in Russian). DOI: 10.6060/ivkkt.20206302.6194.
Ochered’ko A.N., Kudryashov S.V., Ryabov A.Yu., Leshchik A.V. Direct Oxidation of Benzene to Phenol in a Dielectric-Barrier Discharge Reactor. High Energy Chem. V. 56. N 4. P. 284–288. DOI: 10.1134/S0018143922040129.
Samoilovich V.G., Gibalov V.I., Kozlov K.V. Physical chemistry of a barrier discharge. M.: MGU. 1989. 174 p. (in Russian).
Cvetanovic R.J. Evaluated chemical kinetic data for the reactions of atomic oxygen O(3P) with unsaturated hy-drocarbons. J. Phys. Chem. Ref. Data. 1987. V. 16. P. 261–326. DOI: 10.1063/1.555783.
Nguyen T. L., Peeters J., Vereecken L. Theoretical reinvestigation of the O(3P)+C6H6 reaction: quantum chemical and statistical rate calculations. J. Phys. Chem. A. 2007. V. 111. N 19. P. 3836–3849. DOI: 10.1021/jp0660886.
Parker J.K., Davis S.R. Photochemical reactions of oxygen atoms with toluene, m -xylene, p -xylene, and mesitylene: an infrared matrix isolation investigation. J. Phys. Chem. A. 2000. V. 104. N 17. P. 4108–4114. DOI: 10.1021/jp992832t.
Kogelschatz U. Dielectric-barrier discharges: their history, discharge physics, and industrial applications. Plasma Chem. Plasma Process. 2003. V. 23. N 1. P. 1–46. DOI:10.1023/A:1022470901385.
