ВЛИЯНИЕ ТЕМПЕРАТУРНОЙ ОБРАБОТКИ НА СТРУКТУРНО-ФАЗОВЫЙ СОСТАВ НАНЕСЕННЫХ Со-Мо/Al2О3 КАТАЛИТИЧЕСКИХ СИСТЕМ
Аннотация
Методом пропитки в избытке пропиточного раствора и последующей температурной обработки в интервале температур 100-400 °С был проведен синтез нанесенных на активный оксид алюминия γ-модификации каталитических систем на основе переходных металлов (Со, Мо) и исследованы их физико-химические свойства. Отличительной особенностью этих систем было использование в качестве источника молибдена полиоксометалатных комплексов (молибденовые сини), полученных методом механоактивации коммерческого дисульфида молибдена. Носитель был получен высокотемпературной обработкой промышленного порошка псевдобемита AlOOH (ООО «Ишимбайский специализированный химический завод катализаторов»). Такой подход позволяет значительно упростить синтез каталитических систем. При этом используемые реактивы являются общедоступными и производятся на территории Российской Федерации в промышленных масштабах. Полученные системы предполагается использовать в процессах гидроочистки (гидродесульфирование и гидродеазотирование) дизельных фракций. Синтез включал стадию получения пропиточного раствора добавлением навески нитрата кобальта к спиртовому раствору молибденовой сини, и стадию непосредственно пропитки носителя в избытке пропиточного раствора. После пропитки системы подвергались прокалке при различных температурах с целью изучения генезиса активных компонентов и влияния температурной обработки на различные физико-химические свойства. Синтезированные системы были изучены различными физико-химическими методами (РФА, ИК-спектроскопия). Было выявлено, что для полного элиминирования нитрогруппы из состава системы необходима температурная обработка не ниже 400 °С, также показано, что молибденовая синь способна выступать в роли источника Мо.
Для цитирования:
Жиров Н.А., Акимов Ал.С., Сударев Е.А., Акимов А.С. Влияние температурной обработки на структурно-фазовый состав нанесенных Со-Мо/Al2О3 каталитических систем. Изв. вузов. Химия и хим. технология. 2024. Т. 67. Вып. 8. С. 44-49. DOI: 10.6060/ivkkt.20246708.3t.
Литература
Kazakova M.A., Vatutina Yu.V., Selyutin A.G. Design of Improved CoMo Hydrotreating Catalyst via Engineer-ing of Carbon Nanotubes@Alumina Composite Support. Appl. Catal. B. 2023. V. 328. P. 122475. DOI: 10.1016/j.apcatb.2023.122475.
Haruna A., Merican Aljunid Merican Z., Gani Musa S., Abubakar S. Sulfur removal technologies from fuel oil for safe and sustainable environment. Fuel. 2022. P. 329. DOI: 10.1016/j.fuel.2022.125370.
Kaluža L., Karban J., Gulková D. Activity and selectivity of Co(Ni)Mo sulfides supported on MgO, Al2O3, ZrO2, TiO2, MCM-41 and activated carbon in parallel hydrodeoxygenation of octanoic acid and hydrodesulfuriza-tion of 1-benzothiophene. React. Kinet. Mech. Catal. 2019. V. 127. P. 887-902. DOI: 10.1007/s11144-019-01620-x.
Antonov S.A., Matveeva A.I., Pronchenkov I.A., Bartko R.V., Nikulshin P.A., Kilyakova A.Yu., Gerasimov A.V. Features of the chemical composition and properties of heavy naphthenic aromatic oil and options for its qualified processing. Khim. Tekhol. Topliv Masel. 2022. V. 4. P. 3-8 (in Russian). DOI: 10.32935/0023-1169-2022-632-4-3-8.
Sviridenko N.N., Akimov A.S. Characteristics of products of thermal and catalytic cracking of heavy oil asphal-tenes under supercritical water conditions. J. Supercrit. Fluids. 2023. V. 192. P. 105784. DOI: 10.1016/j.supflu.2022.105784.
Bin Liu, Kedi Zhao, Yongming Chai, Yanpeng Li, Di Liu, Yunqi Liu, Chenguang Liu. Slurry phase hy-drocracking of vacuum residue in the presence of pre-sulfided oil-soluble MoS2 catalyst. Fuel. 2019. V. 246. P.133. DOI: 10.1016/j.fuel.2019.02.114.
Sokolova Yu.V., Chepikov A.N. Oxidative roasting of industrial spent catalysts Co-Mo/Al2O3 hydroprocessing with lime. ChemChemTech [Izv. Vyssh. Uchebn. Zaved. Khim. Khim. Tekhnol.]. 2020. V. 63. N 11. P. 57-64 (in Russian). DOI: 10.6060/ivkkt.20206311.6256.
Rumyantsev R.N., Batanov A.A., Tsymbalist I.N., Il’yin A.A., Gordina N.E., Grishin I.S. Study of properties of CuO-ZnO-Al2O3 catalysts for methanol synthesis. ChemChemTech [Izv. Vyssh. Uchebn. Zaved. Khim. Khim. Tekhnol.]. 2021. V. 64. N 10. P. 56-64 (in Russian). DOI: 10.6060/ivkkt.20216410.6441.
Sung-Ho Kim, Ki-Duk Kim, Donghun Lee, Yong-Kul Lee. Structure and activity of dispersed Co, Ni, or Mo sulfides for slurry phase hydrocracking of vacuum residue. J. Catal. 2018. V. 364. P.131. DOI: 10.1016/j.jcat.2018.05.002.
Pashigreva A.V. Bimetallic Co–Mo complexes: A start-ing material for high active hydrodesulfurization cata-lysts. Catal. Today. 2010. V. 150. P. 196-206. DOI: 10.1016/j.cattod.2009.07.095.
Klimov O.V., Leonova K.A., Koryakina G.I., Gerasimov E.Yu., Prosvirin I.P., Cherepanova S.V., Budukva S.V., Pereyma V.Yu., Dik P.P., Parakhin O.A., Noskov A.S. Supported on alumina Co-Mo hydrotreating cata-lysts: Dependence of catalytic and strength characteristics on the initial AlOOH particle morphology. Catal. Today. 2014. V. 220-222. P. 66-77. DOI: 10.1016/j.cattod.2013.09.001.
Akimov A.S., Sviridenko N.N., Morozov M.A., Petrenko T.V., Zhuravkov S.P., Kazantsev S. O., Panin S.V. Processing of heavy residual feedstock on Mo/Al2O3-catalytic systems obtained using polyoxomolybdate com-pounds. IOP Conf. Ser.: Mater. Sci. Eng. 2019. V. 597. P. 012015. DOI: 10.1088/1757-899X/597/1/012015.
Bulavchenko O.A., Afonasenko T.N., Vinokurov Z.S. The Thermal Activation of MnOx-Al2O3 Catalysts: Effect of Gallium Doping. Mater. Chem. Phys. 2022. V. 291. P. 126715. DOI: 10.1016/j.matchemphys.2022.126715.
Nefedov B.K., Radchenko E.D., Aliev R.R. Catalysts for deep oil refining processes. M.: Khimiya. 1992. 265 p. (in Russian).
Kozhevnikov I.V. Catalysis by heteropolycompounds. M.: Znanie. 1985. 32 p. (in Russian).
Vatutina Y.V., Klimov O.V., Stolyarova E.A., Nadeina K.A., Danilova I.G., Chesalov Y.A., Gerasimov Е.Y., Prosvirin I.P., Noskov A.S. Influence of the phosphorus addition ways on properties of CoMo-catalysts of hydrotreating. Catal. Today. 2019. V. 329. P. 13. DOI: 10.1016/j.cattod.2019.01.005.
Dubey P., Kaurav N., Devan R. S., Okram G.S., Kuo Y.K. The effect of stoichiometry on the structural, ther-mal and electronic properties of thermally decomposed nickel oxide. RSC Adv. 2018. V. 8. P. 5882-5890. DOI: 10.1039/C8RA00157J.
Arunarajeswari P., Mathavan T., Divya A., Milton Franklin Benial A. Influence of N-Methylaniline on physicochemical and optical properties of γ-Al2O3 nanoparticles. Mater. Res. Express. 2019. V. 6. P. 1250. DOI: 10.1088/2053-1591/ab6406.
Sviridenko N.N., Urazov Kh.Kh. Catalytic upgrading of heavy oil from the Ashalchinskoye oilfield. J. Pet. Sci. Technol. 2023. V. 41. N 20. P. 1918-1933. DOI 10.1080/10916466.2022.2104872.
Akimov Al.S., Zhirov N.A., Barbashin Ya.E., Gerasi-mov E.Yu., Akimov A.S. Synthesis and properties of systems based on Ni - and isopolymolybdate - containing compounds and metastable aluminum oxides. ChemChemTech [Izv. Vyssh. Uchebn. Zaved. Khim. Khim. Tekhnol.]. 2023. V. 66. N 11. P. 85-91. DOI: 10.6060/ ivkkt .20236611.16t.
