СИНТЕЗ ВЫСОКОКРЕМНЕЗЕМНЫХ ЦЕОЛИТОВ С ИСПОЛЬЗОВАНИЕМ ГЛУБОКИХ ЭВТЕКТИЧЕСКИХ РАСТВОРИТЕЛЕЙ
Аннотация
В настоящей работе представлены результаты поисковых исследований в области синтеза цеолита типа ZSM-5 с использованием глубоких эвтектических растворителей (ГЭР) в качестве структурообразующих добавок. Синтез цеолитов проводился методом гидротермального синтеза. В качестве источника кремния и алюминия использовались натриевая соль кремниевой кислоты и водная соль (нонагидрат) нитрата алюминия. В качестве структурообразующих добавок, необходимых для инициации роста кристаллов цеолита, использовались бинарные и тройные системы ГЭР: «хлорид холина – карбамид», «пентаэритрит – карбамид», «пентаэритрит – хлорид холина», «карбамид – хлорид холина – пентаэритрит» и «пентаэритрит – карбамид – борная кислота». Исследование синтезированных материалов методами ИК-спектроскопии и рентгенофазового анализа показало успешность получения цеолитов в присутствии всех структурообразующих добавок, за исключением синтеза с бинарной системой «пентаэритрит – хлорид холина» в качестве структурообразующей добавки. Для успешно синтезированных образцов цеолитов были определены структурные параметры: величина удельной поверхности, распределение и размер пор каналов. Установлено, что синтез цеолита в присутствии различных ГЭР приводит к образованию более мезопористых цеолитов, имеющих при этом меньший размер пор, по сравнению с ранее синтезированным цеолитом сравнения. Исследование морфологических особенностей поверхности цеолитов, синтезированных с использованием разных ГЭР, показало существенное различие в природе и форме элементарных частиц цеолита. Использование более сложных тройных систем ГЭР в качестве структурообразующих добавок приводит к формированию большего набора различных форм цеолитных частиц, имеющих одинаковый элементный состав. Исследование кислотных характеристик синтезированных образцов и сопоставление их с характеристиками ранее полученного и применяемого цеолита позволяет выдвинуть предположение о потенциальной способности цеолитов проявлять каталитическую активность в составе катализаторов переработки углеводородов.
Для цитирования:
Коробицына Л.Л., Козлов В.В., Шолидодов М.Р., Величкина Л.М., Барбашин Я.Е., Алтунина Л.К. Синтез высококремнеземных цеолитов с использованием глубоких эвтектических растворителей. Изв. вузов. Химия и хим. технология. 2023. Т. 66. Вып. 11. С. 76-84. DOI: 10.6060/ivkkt.20236611.14t.
Литература
Maksimov A.L. Oil refining and petrochemistry: import substitution and ensuring technological independence. Vestn. RAN. 2022. V. 92. N 10. P. 930-939 (in Russian). DOI: 10.31857/S0869587322100073.
Noskov A.S. Scientific and technical level of research and prospects of import substitution in the field of industrial catalysts. Vestn. RAN. 2022. V. 92. N 10. P. 940-949 (in Russian). DOI: 10.31857/S0869587322100085.
Zhdaneev O.V., Korenev V.V., Rubtsov A.S. Key technology development priorities for the oil refinery sector in Russia. Russ. J. Appl. Chem. 2020. V. 93. N 9. P. 1314-1325. DOI: 10.1134/S1070427220090025.
Parkhomchuk E.V., Sashkina K.A., Parmon V.N. New heterogeneous catalysts based on zeolites with hierarchical pore system. Petrol. Chem. 2016. V. 56. N 3. P. 197-204. DOI: 10.1134/S0965544116030105.
Travkina O.S., Agliullin M.R., Kutepov B.I. State of the art in the industrial production and application of zeolite-containing adsorbents and catalysts in Russia. Catal. Ind. 2022. V. 14. N 1. P. 56-65. DOI: 10.1134/S207005042201010X.
Rodionova L.I., Knyazeva E.E., Ivanova I.I., Konnov S.V. Application of nanosized zeolites in petroleum chemis-try: synthesis and catalytic properties (review). Petrol. Chem. 2019. V. 59. N 4. P. 455-470. DOI: 10.1134/S0965544119040133.
Velichkina L.M., Korobitsyna L.L., Ulzii B., Vosmerikov A.V., Tuya M. Physicochemical and catalytic properties of iron- and indium-containing zeolites. Petrol. Chem. 2013. V. 53. N 2. P. 121-126. DOI: 10.1134/S0965544113020126.
Radomskii V.S., Astapova E.S., Radomskii S.M. Structure and thermal properties of zeolites modified with Fe and Cu nanopowders. Inorg. Mater. 2015. V. 51. N 10. P. 999-1007. DOI: 10.1134/S0020168515100131.
Erofeev V.I., Khomyakov I.S., Egorova L.A. Production of high-octane gasoline from straightrun gasoline on ZSM-5 modified zeolites. Theor. Found. Chem. Eng. 2014. V. 48. N 1. P. 71-76. DOI: 10.1134/S0040579514010023.
Echevsky G.V., Echevskaya O.G. Coking Mechanism and the Distribution of Agglomeration Products in High-Silica MFI-Type Zeolites. Chem. Sustain. Dev. 2023. V. 31. N 1. P. 20-31. DOI: 10.15372/CSD2023435.
Ostrovskii N.M. Coking of catalysts: mechanisms, models, and influence. Kin. Catal. 2022. V. 63. N 1. P. 52-66. DOI: 10.1134/S0023158422010062.
Velichkina L., Barbashin Ya., Vosmerikov A. Effect of Acid Treatment on the Properties of Zeolite Catalyst for Straight-Run Gasoline Upgrading. Catal. Res. 2021. V. 1. N 4. P. 1-16. DOI: 10.21926/cr.2104004.
Müller M., Harvey G., Prins R. Comparison of the dealu-mination of zeolites beta, mordenite, ZSM-5 and ferrierite by thermal treatment, leaching with oxalic acid and treatment with SiCl4 by 1H, 29Si and 27Al MAS NMR. Micropor. Mesopor. Mater. 2000. V. 34. P. 135–147. DOI: 10.1016/S1387-1811(99)00167-5.
Gordina N.E., Borisova T.N., Klyagina K.S., Rumyantsev R.N., Prozorov D.A. Comparative analysis of the properties of LTA type zeolite depending on the production method: hydrothermal and ultrasonic. ChemChemTech [Izv. Vyssh. Uchebn. Zaved. Khim. Khim. Tekhnol.]. 2022. V. 65. N 9. P. 90-96. DOI: 10.6060/ivkkt.20226509.6633.
Gordina N.E., Prokof’ev V.Yu., Borisova T.N., Elizarova A.M. Synthesis of granular low-modulus zeolites from me-takaolin using mechanochemical activation and ultrasonic treatment. ChemChemTech [Izv. Vyssh. Uchebn. Zaved. Khim. Khim. Tekhnol.]. 2019. V. 62. N 7. P. 99-106. DOI: 10.6060/ivkkt201962fp.5725.
Prokof’ev V.Yu., Gordina N.E., Zakharov O.N., Tsveto-va E.V., Kolobkova A.E. Granulated low-modulus zeolites for extraction of Co cations. ChemChemTech [Izv. Vyssh. Uchebn. Zaved. Khim. Khim. Tekhnol.]. 2020. V. 63. N 6. P. 44-49. DOI: 10.6060/ivkkt.20206306.6144.
Velichkina L.M., Korobitsyna L.L., Vosmerikov A.V., Radomskaya V.I. The synthesis and physicochemical and catalytic properties of SHS zeolites. Russ. J. Phys. Chem. A. 2007. V. 81. N 10. P. 1618-1622. DOI: 10.1134/S0036024407100135.
Chernov E.D., Lukoyanov A.V., Anisimov V.I. Effect of Electronic Correlations on the Electronic Structures of the FeAlO3 and FeSiO3 Compounds. J. Experim. Theor. Phys. 2021. V. 132. N 4. P. 548-555. DOI: 10.1134/S1063776121040221.
Dyachenko A.A., Shorikov A.O., Lukoyanov A.V., Ani-simov V.I. Two successive spin transitions in a wide range of pressure and coexistence of high- and low-spin states in clinoferrosilite FeSiO3. Phys. Rev. B. 2016. V. 93. P. 245121-245126. DOI: 10.1103/PhysRevB.93.245121.
Germov A.Y., Prokopyev D.A., Mikhalev K.N., Golobo-rodskiy B.Y., Uimin M.A., Yermakov A.E., Konev A.S., Minin A.S., Novikov S.I., Gaviko V.S., Murzakaev A.M. Quantitative phase analysis of magnetic Fe@C nanoparticles. Mater. Today Commun. 2021. V. 27. P. 102382-102390. DOI: 10.1016/j.mtcomm.2021.102382.
Boukhvalov D.W., Gornostyrev Y.N., Uimin M.A., Korolev A.V., Yermakov A.E. Atomic, electronic and magnetic structure of graphene/iron and nickel interfaces: Theory and experiment. RSC Adv. 2015. V. 5. N 12. P. 9173-9179. DOI: 10.1039/c4ra14165b.
Galakhov V.R., Shamin S.N., Uimin M.A., Ermakov A.E., Bukhvalov D.W. X-ray spectroscopy of carbon-encapsulated iron nanoparticles. J. Struct. Chem. 2015. V. 56. N 3. P. 478-485. DOI: 10.1134/S0022476615030130.
Klimenko N.N., Kiseleva K.I., Delitsyn L.M., Sigaev V.N. Microstructure of fly ash-based geo-polymers for applications in sustainable construction. Steklo Keram. 2022. V. 95. N 2. P. 32-39. (in Russian). DOI: 10.14489/glc.2022.02.pp.032-039.
Podgorodetskii G.S., Gorbunov V.B., Agapov E.A., Er-okhov T.V., Kozlova O.N. Processing ash and slag wastes from thermal power stations. Part 1. Steel Translation. 2018. V. 48. N 6. P. 339-345. DOI: 10.3103/S0967091218060074.
Podgorodetskii G.S., Gorbunov V.B., Agapov E.A., Er-okhov T.V., Kozlova O.N. Processing ash and slag wastes from thermal power stations. Part 2. Steel Translation. 2018. V. 48. N 7. P. 435-440. DOI: 10.3103/S0967091218070136.
Ismagilov Z.R., Shikina N.V., Rudina N.A., Ushakov V.A., Zhuravleva N.V., Potokina R.R., Teryaeva T.N. Aluminosilicate microsperes from the fly ash of Kuzbass coalburning power stations. Solid Fuel Chem. 2015. V. 49. N 4. P. 245-253. DOI: 10.3103/S0361521915040035.
Velichkina L.M., Zaikovskii V.I., Barbashin Ya.E., Ryabova N.V., Perevezentsev S.A., Vosmerikov A.V. Changes in the Physicochemical Properties of Nickel-Containing ZSM-5 Zeolite under Mechanical Treatment. Chem. Sustain. Dev. 2020. V. 28. N 4. P. 366–374. DOI: 10.15372/CSD2020242.
