ИССЛЕДОВАНИЕ СТРУКТУРНЫХ, МИКРОСТРУКТУРНЫХ И ЭЛЕКТРОХИМИЧЕСКИХ ХА-РАКТЕРИСТИК Pt/SnOx-C ЭЛЕКТРОКАТАЛИЗАТОРОВ ПОЛУЧЕННЫХ ПУТЕМ ЭЛЕКТРОХИМИЧЕСКОГО ДИСПЕРГИРОВАНИЯ ОЛОВА И ПЛАТИНЫ
Аннотация
Порошки оксидов олова (SnOx) с различной структурой и составом и Pt/SnOx-C электрокатализаторы для топливных элементов с прямым окислением этанола были получены путем электрохимического диспергирования оловянных и платиновых электродов под действием импульсного переменного тока с использованием электролитов с различными типами анионов (Cl- и F-). Полученные порошки оксидов олова, композиционные носители SnOx-C и катализаторы Pt/SnOx-C были исследованы различными методами: рентгеновская дифракция, рамановская спектроскопия, сканирующая и просвечивающая электронная микроскопия. Наночастицы SnO2 со средним размером 5 - 8 нм были синтезированы в Cl- -содержащем растворе. В свою очередь, было обнаружено, что во F- - содержащем электролите были получены наночастицы SnO с выраженной анизотропией формы и размером частиц. Полученные оксиды олова использовались в качестве предшественников в синтезе Pt/SnOx-C катализаторов (загрузка Pt 20%, D111 = 10,5-13,5 нм) также с применением технологии электрохимического диспергирования под действием импульсного переменного тока. Электрохимически активная площадь поверхности Pt/SnOx-C электрокатализаторов, определенная методом окислительной десорбции CO, составляла 13-15 м2г-1. Электрокаталитическую активность электрокатализаторов изучали для реакции электрохимического окисления этанола методами циклической вольтамперометрии с использованием вращающегося дискового электрода. Было обнаружено, что присутствие оксидов олова оказывает одинаковое влияние на реакции электрохимического окисления СО и этанола независимо от структурных особенностей их частиц.
<span style="opacity: 0;"> . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . </span>
Литература
Tuaev X., Rudi S., Strasser P. The impact of the morphology of the carbon support on the activity and stability of nanoparticle fuel cell catalysts. Catal. Sci. Technol. 2016. V. 6. P. 8276-8288. DOI: 10.1039/C6CY01679K.
Kulbakov A.A., Kuriganova A.B., Allix M., Rakhmatullin A., Smirnova N., Maslova O.A., Leontyev I.N. Non-isothermal decomposition of platinum acetylacetonate as a coste-fficient and Size-Controlled Synthesis of Pt/C nanoparticles. Catal. Commun. 2018. V. 117. P. 14-18. DOI: 10.1016/j.catcom.2018.08.022.
Xia X., Yates J.L.R., Jones G., Sarwar M., Harkness I., Thompsett D. Theoretical exploration of novel catalyst support materials for fuel cell applications. J. Mater. Chem. A. 2016. V. 4. P. 15181-15188. DOI: 10.1039/C6TA05399H.
Shi Y., Li X., Rong X., Gu B., Wei H., Sun C. Influence of support on the catalytic properties of Pt-Sn-K/[small theta]-Al2O3 for propane dehydrogenation. RSC Adv. 2017. V. 7. P. 19841-19848. DOI: 10.1039/C7RA02141K.
Sevjidsuren G., Zils S., Kaserer S., Wolz A., Ettingshausen F., Dixon D., Schoekel A., Roth C., Altantsog P., Sangaa D., Ganzorig C. Effect of Different Support Morphologies and Pt Particle Sizes in Electrocatalysts for Fuel Cell Applications. J. Nanomaterials. 2010. V. 2010. P. 1-9. DOI: 10.1155/2010/852786.
Novikova K., Kuriganova A., Leontyev I., Gerasimova E., Maslova O., Rakhmatullin A., Smirnova N., Dobro-volsky Y. Influence of Carbon Support on Catalytic Layer Performance of Proton Exchange Membrane Fuel Cells. Electrocatal. 2018. V. 9. P. 22-30. DOI: 10.1007/s12678-017-0416-4.
Koningsberger D.C., Ramaker D.E., Miller J.T., de Graaf J., Mojet B.L. The direct influence of the support on the electronic structure of the active sites in supported metal catalysts: evidence from Pt–H anti-bonding shape resonance and Pt–CO FTIR data. Top. Catal. 2001. V. 15. P. 35-42. DOI: 10.1023/a:1009067712537.
Monyoncho E.A., Ntais S., Brazeau N., Wu J.-J., Sun C.-L., Baranova E.A. Role of the Metal-Oxide Support in the Catalytic Activity of Pd Nanoparticles for Ethanol Electrooxidation in Al-kaline Media. Chem. Elect. Chem. 2016. V. 3. P. 218-227. DOI: 10.1002/celc.201500432.
Seth J., Dubey P., Chaudhari V.R., Prasad B.L.V. Preparation of metal oxide supported catalysts and their utilization for understanding the effect of a support on the catalytic activity. New J. Chem. 2018. V. 42. P. 402-410. DOI: 10.1039/C7NJ03753H.
James D.D., Moghaddam R.B., Chen B., Pickup P.G. Ruthenium-Tin Oxide/Carbon Supported Platinum Catalysts for Electrochemical Oxidation of Ethanol in Direct Ethanol Fuel Cells. J. Electrochem. Soc. 2018. V. 165. P. F215-F219. DOI: 10.1149/2.1071803jes.
Antolini E. Catalysts for direct ethanol fuel cells. J. Power Sour. 2007. V. 170. P. 1-12. DOI: 10.1016/j.jpowsour.2007.04.009.
Kuriganova A.B., Leontyeva D.V., Ivanov S., Bund A., Smirnova N.V. Electrochemical dispersion technique for preparation of hybrid MO x –C supports and Pt/MOx–C electrocatalysts for low-temperature fuel cells. J. Appl. Electrochem. 2016. V. 46. P. 1245-1260. DOI: 10.1007/s10800-016-1006-5.
Luo Y., Alonso-Vante N. The Effect of Support on Ad-vanced Pt-based Cathodes towards the Oxygen Reduction Reaction. State of the Art. Electrochim. Acta. 2015. V. 179. P. 108-118. DOI: 10.1016/j.electacta.2015.04.098.
Ma J., Habrioux A., Alonso-Vante N. The Effect of Substrates at Cathodes in Low-temperature Fuel Cells. Chem. Electr. Chem. 2014. V. 1. P. 37-46. DOI: 10.1002/celc.201300105.
Ousmane M., Liotta L.F., Pantaleo G., Venezia A.M., Di Carlo G., Aouine M., Retailleau L., Giroir-Fendler A. Supported Au catalysts for propene total oxidation: Study of support morphology and gold particle size effects. Catal. Today. 2011. V. 176. P. 7-13. DOI: 10.1016/j.cattod.2011.07.009.
Singhania N., Anumol E.A., Ravishankar N., Madras G. Influence of CeO2 morphology on the catalytic activity of CeO2-Pt hybrids for CO oxidation. Dalton transact. 2003. V. 42. P. 15343-15354. DOI: 10.1039/c3dt51364e.
Cognard G., Ozouf G., Beauger C., Jiménez-Morales I., Cavaliere S., Jones D., Rozière J., Chatenet M., Maillard F. Pt Nanoparticles Supported on Niobium-Doped Tin Dioxide: Impact of the Support Morphology on Pt Utilization and Electrocatalytic Activity. Electrocatal. 2017. V. 8. P. 51-58. DOI: 10.1007/s12678-016-0340-z.
Leontyev I., Kuriganova A., Kudryavtsev Y., Dkhil B., Smirnova N. New life of a forgotten method: Electro-chemical route toward highly efficient Pt/C catalysts for low-temperature fuel cells. Appl. Catal. A: Gen. 2012. V. 431. P. 120-125. DOI: 10.1016/j.apcata.2012.04.025.
Kuriganova A.B., Vlaic C.A., Ivanov S., Leontyeva D.V., Bund A., Smirnova N.V. Electrochemical dispersion method for the synthesis of SnO2 as anode material for lithium ion batteries. J. Appl. Electrochem. 2016. V. 46. P. 527-538. DOI: 10.1007/s10800-016-0936-2.
Carvajal J. FULLPROF: A Program for Rietveld Refinement and Pattern Matching Analysis. Abstracts of the Satellite Meeting on Powder Diffraction of the XV Congress of the IUCr. 1990. Citeulike-article-id:1840305.
Abrahams I., Grimes S.M., Johnston S.R., Knowles J.C. Tin(II) Oxyhydroxide by X-ray Powder Diffraction. Acta Cryst. C. 1996. V. 52. P. 286-288. DOI: 10.1107/S0108270195012625.
Diehm P.M., Agoston P., Albe K. Size-dependent lattice expansion in nanoparticles: reality or anomaly? Chemphyschem: Eur. J. chem. Phys. Phys. Chem. 2012. V. 13. P. 2443-2454. DOI: 10.1002/cphc.201200257.
Noor N., Parkin I.P. Enhanced transparent-conducting fluorine-doped tin oxide films formed by Aerosol-Assisted Chemical Vapour Deposition. J. Mater. Chem. C. 2013. V. 1. P. 984-996. DOI: 10.1039/C2TC00400C.
Bach Delpeuch A., Jacquot M., Chatenet M., Cremers C. The influence of mass-transport conditions on the ethanol oxidation reaction (EOR) mechanism of Pt/C electrocatalysts. PCCP. 2016. V. 18. P. 25169-25175. DOI: 10.1039/C6CP04294E.
Moghaddam R.B., Pickup P.G. Support effects on the oxidation of ethanol at Pt nanoparticles. Electrochim. Acta. 2012. V. 65. P. 210-215. DOI: 10.1016/j.electacta.2012.01.042.
Zhou W.-P., Axnanda S., White M.G., Adzic R.R., Hrbek J. Enhancement in Ethanol Electrooxidation by SnOx Nanoislands Grown on Pt(111): Effect of Metal Oxide–Metal Interface Sites. J. Phys. Chem. C. 2011. V. 115. P. 16467-16473. DOI: 10.1021/jp203770x.
