ЭКОЛОГИЧЕСКИ БЕЗОПАСНЫЙ СПОСОБ СИНТЕЗА НИКЕЛЕВЫХ КАТАЛИЗАТОРОВ ГИДРОГЕНИЗАЦИИ
Аннотация
Предложены способы получения новых никелевых катализаторов методом поверхностного осаждения многоядерных гидроксокомплексов никеля (II) на порошкообразных носителях с последующим восстановлением до металла. Данная методика является экологически чистой, безопасной и безотходной технологией. Промышленные сточные воды будут содержать только раствор хлорида и карбоната натрия. Катализаторы на различных носителях, таких как SiO2, γ-Al2O3, были получены через осаждение полиядерных гидроксокомплексов (ПГС) никеля (II) на порошкообразные носители, суспендированные в водном растворе Na2CO3 с последующим восстановлением соли в токе водорода при 300 °С до металла. Каталитическую активность определяли в условиях реакции гидрирования п-нитроанилина при 240 °С и давлении водорода 40 бар. Катализаторы были охарактеризованы с помощью ТПД аммиака, РФЭС и ИК спектроскопии. Полученные данные свидетельствуют, что при нанесении никеля на носители γ-Al2O3 и SiO2, каталитическая фаза состоит из нескольких оксидов никеля и модификаций его гидроксида. В составе катализатора Ni/γ-Al2O3 катализировать процесс могут соединения NiО, NiO, γ-NiOOH и Ni(OH)2, а для Ni/SiO2 это NiО, NiO, Ni2O3, γ-NiOOH и Ni(OH)2. Однако, необходимо проведение предварительной активации катализатора в газовой атмосфере под давлением. Показано, что изменения концентраций в катализаторах до и после использования могут быть связаны с взаимными превращениями модификаций, зависимо или не зависимо от катализа процесса гидрогенизации. Также установлено, что катализатор, нанесенный на гамма оксид алюминия, был в 10 раз активнее, чем катализатор на оксиде кремния.
Литература
Zhang L., Wu W., Zhang Y., Zhou X. Clean synthesis gas production from municipal solid waste via catalytic gasification and reforming technology. Catal. Today. 2018. V. 318. P. 39–45. DOI: 10.1016/j.cattod.2018.02.050.
Ghayur A., Verheyen T.V., Meuleman E. Biological and chemical treatment technologies for waste amines from CO2 capture plants. J. Environ. Manage. 2019. V. 241. N 1. P. 514–524. DOI: 10.1016/j.jenvman.2018.07.033.
Cheng J., Zhou F., Xuan X., Liu J., Zhou J., Cen K. Cascade chain catalysis of coal combustion by Na-Fe-Ca composite promoters from industrial wastes. Fuel. 2016. V. 181. P. 820–826. DOI: 10.1016/j.fuel.2016.05.064.
Wang J., Yuan Z., Nie R., Hou Z., Zheng X. Hydrogenation of nitrobenzene to aniline over silica gel supported nickel catalysts. Ind. Eng. Chem. Res. 2010. N 49. P. 4664–4669. DOI: 10.1021/ie1002069.
Tsvetkova I.B., Matveeva V.G., Doluda V.Y., Bykov A.V., Sidorov A.I. Pd(II) nanoparticles in porous polystyrene: Factors influencing the nanoparticle size and catalytic properties. J. Mater. Chem. 2012. V. 22. N 13. P. 6441–6448. DOI: 10.1039/c2jm30634d.
Huo X., Van Hoomissen D.J., Liu J., Vyas S., Strathmann T.J. Hydrogenation of aqueous nitrate and nitrite with ruthenium catalysts. Appl. Catal. B Environ. 2017. V. 211. P. 188–198. DOI: 10.1016/j.apcatb.2017.04.045.
Dyson P.J., Kiwi-Minsker L., Beswick O., Oberson L., Muriset F., Sulman E., LaGrange T., Lamey D., Yoon S. Ni-based structured catalyst for selective 3-phase hydrogenation of nitroaromatics. Catal. Today. 2016. V. 273. P. 244–251. DOI: 10.1016/j.cattod.2016.04.020.
He L., Niu Z., Miao R., Chen Q., Guan Q., Ning P. Selective hydrogenation of phenol by the porous Car-bon/ZrO2 supported Ni–Co nanoparticles in subcritical wa-ter medium. J. Clean. Prod. 2019. V. 215. P.375–381. DOI: 10.1016/j.jclepro.2019.01.077.
Hutchings G.J., Van Der Riet M., Hunter R. CO Hydrogenation using Cobalt / Manganese Oxide Catalysts. J. Chem. Soc. Faraday Trans. 1989. V. 85. P. 19892875–2890. DOI: 10.1039/F19898502875.
Battilocchio C., Hawkins J.M., Ley S.V. Mild and selective heterogeneous catalytic hydration of nitriles to amides by flowing through manganese dioxide. Org. Lett. 2014. V. 16. P. 1060–1063. DOI: 10.1021/ol403591c.
Adkins H., Cramer H.I. The use of nickel as a catalyst for hydrogeneration. J. Am. Chem. Soc. 1930. V. 52. P. 4349–4358. DOI: 10.1021/ja01374a023.
Qi S.C., Zhang L., Einaga H., Kudo S., Norinaga K., Ichiro Hayashi J. Nanosized nickel catalyst for deep hy-drogenation of lignin monomers and first-principles insight into the catalyst preparation. J. Mater. Chem. A. 2017. V. 5. P. 3948–3965. DOI: 10.1039/c6ta08538e.
Al-Oweini R., El-Rassy H. Synthesis and characterization by FTIR spectroscopy of silica aerogels prepared using several Si(OR)4 and R′′Si(OR′)3 precursors. J. Mol. Struct. 2009. V. 919. P. 140–145. DOI: 10.1016/j.molstruc.2008.08.025.
Beganskienė A., Sirutkaitis V., Marytė kurtinaitienė R.J., Kareiva A. FTIR. TEM and NMR Iinvestigations of Stöber Silica Nanoparticles. Mater. Sci. 2003. V. 10. P. 1392–1320. DOI: 10.1.1.451.9388.
Jafar Tafreshi M., Masoomi Khanghah Z. Infrared spectroscopy studies on solgel prepared alumina powders. Medziagotyra. 2015. V. 21. P. 28–31. DOI: 10.5755/j01.ms.21.1.4872.
Saikia B.J., Parthasarathy G. Fourier transform infrared spectro-scopic characterization of kaolinite from Assam and Meghalaya. Northeast. India. J. Mod. Phys. 2010. V. 01. P. 206–210. DOI: 10.4236/jmp.2010.14031.
El Khadem H.S. Spectrometric identification of organic compounds. J. Chem. Educ. 1975. V. 52. P. 334. DOI: 10.1021/ed052pA334.2.
Lu X., He J., Jing R., Tao P., Nie R., Zhou D., Xia Q. Microwave-activated Ni/carbon catalysts for highly selective hydrogenation of nitrobenzene to cyclohexylamine. Sci. Rep. 2017. V. 7. P. 1–11. DOI: 10.1038/s41598-017-02519-0.
Grosvenor A.P., Biesinger M.C., Smart R.S.C., McIntyre N.S. New interpretations of XPS spectra of nickel metal and oxides. Surf. Sci. 2006. V. 600. P. 1771–1779. DOI: 10.1016/j.susc.2006.01.041.
Gerson A., Biesinger M.C., Smart R.S.C., Payne B.P., Lau L.W.M. X-ray photoelectron spectroscopic chemical state quantification of mixed nickel metal. oxide and hydroxide systems. Surf. Interface Anal. 2009. V. 41. P. 324–332. DOI: 10.1002/sia.3026.
Pinnel M.R. Oxidation of nickel and nickelgold alloys in air at 50°–150°C. J. Electrochem. Soc. 2006. V. 126. P. 1274. DOI: 10.1149/1.2129256.
Miao C., Zhu Y., Huang L., Zhao T. The relationship between structural stability and electrochemical performance of multi-element doped alpha nickel hydroxide. J. Power Sources. 2015. V. 274. P. 186–193. DOI: 10.1016/j.jpowsour.2014.10.058.
Huang J.-J., Hwang W.-S., Weng Y.-C., Chou T.-C. Transformation characterization of Ni(OH)2/NiOOH in Ni-Pt films using an electrochemical quartz crystal microbalance for ethanol sensors. Mater. Trans. 2010. V. 51. P. 2294–2303. DOI: 10.2320/matertrans.m2010079.
